2023, №2

сс. 87-102

Синтез смешанных La—Al-оксидов с использованием обработки в среде водного флюида и их каталитические свойства в процессе окисления метана

2023, №2

сс. 87-102

Цитировать

П.Р. Васютин, М.Ю. Синёв, Ю.Д. Ивакин, Ю.А. Гордиенко, Е.А. Лагунова

Ключевые слова: смешанные оксиды, синтез, алюминат лантана, оксид лантана, структура, водный флюид, катализаторы, окисление метана

Исследован синтез смешанных La-Al-оксидных систем с атомным соотношением La : Al 1 : 1. На первом этапе проводилось сжигание высушенной массы, содержащей крахмал и нитраты La и Al. Термообработка образующегося аморфного продукта при температуре ≥ 700°С приводит к образованию алюмината LaAlO3 со структурой кубического перовскита. Состав и морфология продукта, образующегося при последующей обработке в среде водного флюида (ВФ, плотность 0,2 г/ см3 , 415°С), зависит от степени упорядоченности предшественника. Кристаллический LaAlO3 (куб.) в среде ВФ претерпевает дополнительное упорядочивание со снижением величины удельной поверхности (Sуд.) при сохранении кристаллической структуры; дальнейшее прокаливание при 900°С не приводит к изменению величины Sуд. и структуры. При обработке в среде ВФ аморфного предшественника величина Sуд. возрастает и образуется смесь алюминатов LaAlO3 кубической и орторомбической структуры и гидроксидов La и Al. Дальнейшее прокаливание при 900°С приводит к образованию смеси LaAlO3 (куб.), La2O3 (гекс.) и, возможно, рентгеноаморфного Al2O3. Синтезированные системы исследованы в качестве катализаторов окисления метана. Отмечено отсутствие корреляции активности и селективности по продуктам окислительной конденсации (этан этилен) с величиной Sуд., и их зависимость от фазового состава смешанного La-Al-оксида. Наиболее эффективными оказались системы, прошедшие промежуточную обработку в среде ВФ и содержащие фазы LaAlO3 (куб.) и La2O3 (гекс.). Полученные результаты свидетельствуют о высокой структурной чувствительности показателей процесса.

doi:10.34984/SCFTP.2023.18.2.006