2023, №3

сс. 51-68

Структурные особенности смешенных Lа-Аl-оксидов и стабильность их каталитических свойств в процессе окислительной конденсации метана

2023, №3

сс. 51-68

Цитировать

П.Р. Васютин, М.Ю. Синёв, Е.А. Лагунова, Ю.А. Гордиенко, Ю.Д. Ивакин

Ключевые слова: смешанные La—Al-оксиды, алюминат лантана, оксид лантана, структура, водный флюид, катализаторы, стабильность, окислительная конденсация метана

Исследованы каталитические свойства в процессе окислительной конденсации метана (ОКМ) и особенности структуры ряда образцов смешанных оксидов лантана и алюминия с постоянным атомным соотношением La : Al = 1 : 1. Образцы получали на основе предшественников, содержащих нитраты La и Al, а также органический компонент — фильтровальную бумагу или крахмал. После сушки и выжигания органического компонента образцы подвергали дополнительной термообработке и воздействию водного флюида (ВФ) с плотностью 0,2 г/см3 при 415 °С. После прокаливания  при 900 °С все полученные образцы содержат фазу алюмината лантана LaAlO3 со структурой кубического перовскита. Варьирование типа органического компонента, а также последовательности процедур и условий обработки приводит к получению образцов, имеющих различную морфологию и каталитические свойства. Минимальную активность, селективность по продуктам ОКМ и стабильность во времени проявляет образец, полученный в условиях, способствующих формированию наиболее упорядоченной структуры — последовательно прокаленный при 900 °С, обработанный в среде ВФ и повторно прокаленный при 900 °С. Наиболее эффективным и стабильным оказался образец, кристаллическая структура которого формировалась, главным образом, в среде ВФ.

Отмечено отсутствие корреляции между морфологией частиц и величиной удельной поверхности образцов, с одной стороны, и их каталитическими свойствами — с другой. Сделано предположение о том, что каталитические свойства определяются типом и числом точечных дефектов кристаллической структуры — в первую очередь, катионных вакансий и, как следствие, дырочных центров типа [O] в анионной подрешетке.

doi:10.34984/SCFTP.2023.18.3.005